近日，中國水產(chǎn)科學(xué)研究院黃海水產(chǎn)研究所海洋生物酶工程創(chuàng)新團隊在木質(zhì)素芳香醚單體衍生物綠色生物轉(zhuǎn)化方面取得了重要研究進展，相關(guān)成果發(fā)表在美國化學(xué)學(xué)會農(nóng)林科學(xué)領(lǐng)域權(quán)威期刊《Journal of Agricultural and Food Chemistry》。

木質(zhì)素是地球上最豐富的可再生芳香族聚合物之一，其高效降解與資源化利用在生物煉制和可持續(xù)化工領(lǐng)域具有重要意義。其中，木質(zhì)素芳香醚單體的脫甲基化是實現(xiàn)木質(zhì)素生物降解與高值化利用中的關(guān)鍵步驟，也是制約其資源化利用的重要技術(shù)瓶頸之一，尤其是S-型木質(zhì)素單體的雙脫甲基反應(yīng)更具挑戰(zhàn)性。然而，現(xiàn)有的酶催化體系存在催化效率低、對輔因子依賴性強及穩(wěn)定性不足等問題，嚴重制約了其在木質(zhì)素衍生物綠色轉(zhuǎn)化中的實際應(yīng)用。因此，構(gòu)建高效、穩(wěn)定且具備應(yīng)用潛力的脫甲基化生物催化體系，對于木質(zhì)素的高值化利用具有重要的科學(xué)價值和應(yīng)用前景。

針對上述問題，研究團隊通過計算機模擬、基因工程及化學(xué)修飾等多維優(yōu)化策略，構(gòu)建了一種基于細胞色素P450BM3-葡萄糖氧化酶的復(fù)合生物催化體系。在雙功能小分子（dual functional small molecule，DFSM）的輔助下，該體系實現(xiàn)了2, 6-二甲氧基苯酚（S-型木質(zhì)素單體衍生物）的雙脫甲基轉(zhuǎn)化（TON=583±7）和苯甲醚（H-型木質(zhì)素單體衍生物）的高效O-脫甲基化（TON=341±8）。該生物催化體系經(jīng)濟實用、性能穩(wěn)定，為木質(zhì)素芳香族化合物的生物催化降解提供了創(chuàng)新性解決方案。相關(guān)研究不僅拓寬了血紅素蛋白的應(yīng)用領(lǐng)域，也為人工金屬酶的理性設(shè)計與應(yīng)用提供了新的理論依據(jù)和技術(shù)路徑。

細胞色素P450BM3/GOx體系催化木質(zhì)素芳香醚單體衍生物脫甲基化示意圖

黃海所2022級碩士研究生趙思佳為論文第一作者，徐甲坤研究員為通訊作者。該研究得到了國家自然科學(xué)基金等項目的資助。

原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.jafc.5c14078